氨是一种重要的高能量密度燃料,也是一种重要的化工原料。但是,传统的Haber-Bosch合成氨方法要求高温高压的反应条件,能耗较高。最近的研究发现,通过电催化硝酸盐还原反应(NITRR)可实现高效氨合成,且由于绿电的普及,有望实现氨的绿色和可持续合成。
基于节能的考虑,低电压条件下实现硝酸盐电解制氨至关重要,但是如何提高其效率和选择性仍面临挑战。本论文报道了一种由多晶Ir&Cu和非晶Cu2O构成的多级纳米球Cu0.86Ir0.14Oz,其表现出优异的NITRR催化性能,NH3产率(YR)高达0.423 mmol h−1cm−2(或4.8 mg h−1mgcat-1);在0.69 V(或0VRHE)的低过电势下可实现大于90%的NH3法拉第效率(FE)。此外,本论文首次报道了采用Cu0.86Ir0.14Oz//Cu0.86Ir0.14Oz电极对构建用于NITRR和肼氧化(HzOR)的电解槽,可实现高达87%的能量效率(EE)。
密度泛函理论(DFT)计算表明,分散的Ir原子提供的活性位点不仅促进了NO3-吸附,且调节了H吸附/解吸,为NITRR过程中的*N氢化供应质子。本论文指出,可以通过有效调控催化剂的形貌、结构以及组份来优化NITRR催化剂的性能。
该成果最近发表于Small,论文的通讯作者是www.优德88.cpm 能源学院冯莱教授和河北工业大学的金朋教授,共一作者是www.优德88.cpm 博士研究生Muhammad Awais Akram和博士研究生朱博韬。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202206966